Phân bố plutonium trong lõi trầm tích từ vịnh Tvären gần cơ sở hạt nhân Studsvik ở Thụy Điển đã được các nhà khoa học tiến hành nghiên cứu. Kết quả phân tích bao gồm các đồng vị phụ, về thành phần đồng vị Pu (238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu và 244Pu) cho phép xác định nguồn gốc Pu ở khu vực Biển Baltic và tái tạo lịch sử phát thải của Studsvik. Kết quả cho thấy 239Pu rất giàu, có thể có nguồn gốc từ chương trình hạt nhân của Thụy Điển vào những năm 1960 và 1970 và việc xử lý nhiên liệu hạt nhân có độ cháy cao trong những năm sau đó. Tỷ lệ nguyên tử 244Pu/239Pu trong giai đoạn phóng xạ toàn cầu từ năm 1958 đến năm 1965 là (7,94 ± 0,31)·10–5. Ở lớp dưới cùng của trầm tích, có niên đại 1953–1957, tỷ lệ 244Pu/239Pu trung bình cao hơn (1,51 ± 0,11)·10–4, cho thấy tác động có thể xảy ra của các cuộc thử nghiệm nhiệt hạch đầu tiên của Hoa Kỳ (1952–1958).
Trong những năm sau Thế chiến II, nhiều quốc gia đã cân nhắc phát triển năng lượng hạt nhân để sản xuất điện và vũ khí. Thụy Điển cũng không ngoại lệ và chương trình hạt nhân của Thụy Điển được khởi xướng vào năm 1945. Ban đầu, Thụy Điển thực hiện ý tưởng sử dụng lò phản ứng nước nặng để sản xuất điện hạt nhân và vật liệu Pu để sản xuất vũ khí. Chương trình hạt nhân do một tổ chức nhà nước kiểm soát nhưng sau đó được chia thành hai tổ chức lớn, Viện nghiên cứu quốc phòng Thụy Điển (FOA) và AB Atomenergi (AE). Năm 1959, AE thành lập một viện nghiên cứu hạt nhân quy mô lớn cách Stockholm khoảng 100 km về phía Nam, được gọi là Studsvik. Nhiều chương trình nghiên cứu khác nhau đã được tiến hành trong cơ sở này, bao gồm công trình tách Pu và nhiên liệu đã chiếu xạ. Chương trình vũ khí hạt nhân của Thụy Điển, chủ yếu do FOA thực hiện, đã ngừng hoạt động vào năm 1972 khi Thụy Điển tham gia Hiệp ước Không phổ biến vũ khí hạt nhân (NPT). Thiết bị từ cơ sở FOA sau đó được vận chuyển đến Studsvik để khử nhiễm và chuẩn bị cho quá trình lưu trữ cuối cùng.
Cơ sở nghiên cứu hạt nhân Studsvik nằm ở bờ biển Baltic của Thụy Điển, trên bờ vịnh Tvären. Do đặc điểm riêng biệt của vịnh Tvären (các cửa vào nông và khu vực trung tâm sâu) và điều kiện thiếu oxy định kỳ ở đáy biển nên việc nghiên cứu các quá trình lắng đọng của các chất phóng xạ khác nhau. Ngày nay, Studsvik chủ yếu xử lý chất thải phóng xạ, dẫn đến việc xả chất lỏng định kỳ chứa nhiều chất phóng xạ. Cơ quan An toàn Bức xạ Thụy Điển (SSM) quản lý mức cho phép của các chất thải này. Các chất thải lỏng đã được ghi nhận kể từ khi bắt đầu hoạt động vào năm 1959, mặc dù thành phần của các chất thải này chưa được mô tả rõ ràng trước những năm 1970. Một số chất phát gamma và alpha tổng thể đã được báo cáo kể từ khi hoạt động bắt đầu, và kể từ năm 2002, các chất phóng xạ được báo cáo đã được mở rộng bao gồm 238Pu và 239+240Pu. Tuy nhiên, dữ liệu phát hành không bao gồm các đồng vị Pu nhỏ như 241,242,244Pu hoặc thông tin riêng biệt về 239Pu và 240Pu. Ngày nay, có hai điểm xả hoạt động với các đợt xả phóng xạ cao hơn thường xuyên ở phía nam vịnh Tvären và các đợt thấp hơn gần cơ sở Studsvik.
Vị trí Tvären trên bờ biển Baltic của Thụy Điển với cơ sở nghiên cứu hạt nhân Studsvik được đánh dấu, trạm lấy mẫu trầm tích, lõi C3 (chấm màu xanh) và các điểm xả (chấm màu đỏ).
Tvären, là một phần của Biển Baltic, đã nhận được Pu từ các nguồn khác ngoài Studsvik. Pu tự nhiên có thể được coi là không đáng kể trong môi trường. Tuy nhiên, nhiều hoạt động hạt nhân đã phát tán nguyên tố này trên toàn thế giới kể từ khi bắt đầu kỷ nguyên hạt nhân vào tháng 7 năm 1945, khi quả bom hạt nhân đầu tiên được kích nổ tại địa điểm thử Trinity (New Mexico, Hoa Kỳ). Các cuộc thử vũ khí hạt nhân trong khí quyển đã được tiến hành từ năm 1945 đến năm 1980. Bụi phóng xạ từ các cuộc thử nghiệm này tạo thành đầu vào bao phủ bề mặt Trái đất, còn được gọi là bụi phóng xạ toàn cầu (GF). GF đạt đỉnh vào khoảng năm 1963 với sự lắng đọng ở Bắc bán cầu (30–70° N) và được coi là đầu vào Pu chính cho môi trường. Ngoài ra, còn có các nguồn khác có tác động cục bộ/khu vực, ví dụ, kiểm soát phát thải từ các cơ sở tái chế hạt nhân (các cơ sở quan trọng nhất ở châu Âu là Sellafield, Vương quốc Anh và La Hague, Pháp) và bụi phóng xạ phát ra từ thảm họa Chernobyl năm 1986. Thành phần đồng vị Pu thay đổi tùy theo chế độ sản xuất, cung cấp “dấu vân tay” độc nhất của các nguồn khác nhau và trở thành công cụ chính cho nhiều ứng dụng về môi trường. Các đồng vị Pu được nghiên cứu thường xuyên nhất trong môi trường là các đồng vị phát alpha 238Pu (t1/2 = 87,7 năm), 239Pu (t1/2 = 2,411 × 104 năm) và 240Pu (t1/2 = 6,561 × 103 năm), trong đó 239Pu và 240Pu thường được đưa ra dưới dạng alpha kết hợp, tức là 239+240Pu. Tuy nhiên, dữ liệu có sẵn cho sự hiện diện của các đồng vị Pu nhỏ trong môi trường, tức là 241Pu (t1/2 = 14,2y), 242Pu (t1/2 = 3,75 × 105y) và 244Pu (t1/2 = 8,13 × 107 y) là rất hiếm. Do đó, các câu hỏi mở về nguồn gốc của Pu có thể được giải quyết bằng cách nghiên cứu thành phần đồng vị Pu hoàn chỉnh.
Trong thập kỷ qua, một số nghiên cứu đã chỉ ra mối quan tâm đến một trong những đồng vị Pu ít được nghiên cứu nhất, 244Pu. Mặc dù chất phóng xạ này chủ yếu được biết đến với các ứng dụng trong vật lý thiên văn, 244Pu nhân tạo có thể là một công cụ cải tiến do các kỹ thuật được phát triển gần đây để đánh giá chất phóng xạ này ở mức độ môi trường. 244Pu chỉ có thể được tạo ra trong các vụ nổ nhiệt hạch, trong đó thông lượng neutron nhanh kích hoạt quá trình sản xuất nó sau các phản ứng bắt neutron liên tiếp trên 239Pu. Các quá trình như vậy rất khó xảy ra trong các lò phản ứng hạt nhân dân dụng do thông lượng neutron thấp và việc tạo ra 243Pu có thời gian sống ngắn (t1/2 = 4,956 giờ) bằng cách bắt neutron của 242Pu, phân rã trong lò phản ứng trước khi tạo ra 244Pu. Khía cạnh độc đáo này của 244Pu khiến nó trở nên lý tưởng để phân biệt Pu có nguồn gốc từ các vụ nổ nhiệt hạch và các nguồn Pu khác, ví dụ, bụi vũ khí phân hạch và chất thải từ chu trình nhiên liệu hạt nhân. Một số nghiên cứu đã được báo cáo thiết lập tỷ lệ 244Pu/239Pu đầu tiên cho các nguồn khác nhau. Tuy nhiên, vẫn chưa có báo cáo nghiên cứu hoàn chỉnh bao gồm 244Pu để xác định chính xác sự đóng góp của GF Pu trong bối cảnh nhiều nguồn. Trong công trình này, các nhà khoa học đã sử dụng lõi trầm tích không bị xáo trộn và có niên đại 210Pb để nghiên cứu thành phần đồng vị Pu hoàn chỉnh để xác định nguồn Pu trong vùng lân cận cơ sở hạt nhân Studsvik. Nghiên cứu đã sử dụng tỷ lệ nguyên tử 244Pu/239Pu để làm sáng tỏ sự đóng góp của GF và tái tạo các đợt phát Pu chưa biết trước đó từ Studsvik. Kết quả đã tiết lộ các hoạt động liên quan đến Pu trong quá khứ và hiện tại do Studsvik thực hiện. Tỷ lệ nguyên tử 244Pu/239Pu thu được trong các lớp trầm tích sâu nhất đã được sử dụng để xác nhận sự hiện diện có thể có của Pu có nguồn gốc từ các cuộc thử nghiệm nhiệt hạch đầu tiên do Hoa Kỳ thực hiện tại Quần đảo Marshall (Thái Bình Dương, 1952–1958).
Từ khóa: bức xạ; Plutonium;
– CMD –
