Iốt có hai đồng vị tự nhiên, trong đó 127I là đồng vị bền duy nhất và 129I là đồng vị phóng xạ duy nhất được hình thành trong tự nhiên (T½ = 1,57e7 năm). Tuy nhiên, hầu hết nguồn phát sinh chính của 129I trong môi trường là do con người gây ra từ các nhà máy tái chế nhiên liệu hạt nhân (NFRP) và các vụ tai nạn hạt nhân. Chất lỏng 129I từ các nhà máy tái chế phát tán vào đại dương đã khiến đồng vị này trở thành một chất đánh dấu hải dương học duy nhất để nghiên cứu chuyển động của các khối nước, chuyển đổi hạt nhân phóng xạ và chu kỳ hoạt động trong đại dương của các nguyên tố ổn định như iốt. Ở dạng khí, 129I có thể được sử dụng như một chất đánh dấu khí quyển và địa hóa.
129I và 127I có các tính chất hóa học giống nhau và do đó các nhà khoa học cho rằng 02 đồng vị này cũng có các đặc tính hoạt động tương tự nhau trong môi trường. Lượng 129I vốn có trong môi trường ở trạng thái cân bằng với 127I (tỷ lệ 129I/127I tự nhiên) và bị thay đổi khi có sự phát tán 129I từ NFRP ở dạng dễ bay hơi. Chất lỏng thải ra mang theo 129I có ảnh hưởng đến các khu vực ở đại dương theo dòng hải lưu. Ở độ ẩm thấp hơn, các chất lắng đọng khô của 129I trong khí quyển là nguồn chính tạo ra 129I trong môi trường trên đất liền, khác xa với các nguồn 129I từ NFRP.
Hồ chứa iốt lớn nhất là đại dương với nồng độ trung bình khoảng 50-60 µg/l nước biển. Iốt từ môi trường biển phát tán vào khí quyển thông qua sự bay hơi chủ yếu là iodomethane (CH3I) và sau đó bị rửa trôi, lan tỏa môi trường đất liền theo cơ chế lắng đọng ướt và khô. Iodomethane tích tụ trong đất, liên kết mạnh mẽ với chất hữu cơ và các oxit sắt, nhôm trong đất. Trong quá trình tích tụ iốt trong đất, bên cạnh các thông số lý hóa khác nhau bao gồm loại đất, độ pH, Eh, độ mặn và hàm lượng chất hữu cơ, vi sinh vật đất, vi khuẩn đóng một vai trò quan trọng. Bằng cách này, chu trình sinh hóa của 129I được kết nối chặt chẽ với các quá trình trong đại dương và đất với bầu khí quyển đóng vai trò cầu nối.
Nguồn, mức độ lưu giữ 129I trong môi trường biển và đất liền
129I được hình thành trong quá trình tổng hợp hạt nhân nguyên thủy đã phân rã thành đồng vị 129Xe bền. Hai quá trình tự nhiên tạo các mức nền tự nhiên của 129I là phóng xạ từ các tia vũ trụ đối với Xe ở thượng tầng khí quyển và sự phân hạch tự phát của 238U. Mặc dù 129I được tạo ra trong tự nhiên nhưng phần lớn hiện nay lại là hệ quả của các hoạt động hạt nhân của con người. Từ năm 1945, các nguồn 129I do con người gây ra là thử nghiệm vũ khí hạt nhân, tai nạn hạt nhân (Chernobyl) và hiện nay là phát tán từ NFRP. Các nhà máy ở Châu Âu được đặt tại Anh (Sellafield), Pháp (La Hague) và Nga (Mayak), bên ngoài Châu Âu là ở Trung Quốc, Ấn Độ, Pakistan và Nhật Bản (Tokaimura, Rakkasho).
129I được tạo ra trong quá trình vận hành lò phản ứng hạt nhân thông qua cơ chế phân hạch hạt nhân của 235U (n, f) 129I và 239Pu (n, f) 129I. Người ta ước tính rằng khoảng 7,3 mg 129I được tạo ra mỗi ngày với mỗi megawatt điện hạt nhân. 129I được giải phóng trong quá trình tái xử lý nhiên liệu hạt nhân – chủ yếu bằng quy trình PUREX. Đầu tiên, nhiên liệu được hòa tan với axit nitric và ở bước này, iot bị oxy hóa thành I2 dễ bay hơi và bị phát tán ra môi trường.
Các nguồn phát tán và tỷ lệ 129I/127I trong môi trường tự nhiên
Cho đến đầu những năm 1990, tổng lượng thải ra hàng năm từ hai NFRP của Châu Âu, La Hague và Sellafield, vẫn ở mức dưới 20 kg/năm. Lượng thải ra sau đó tăng lên đáng kể (lên đến 300 kg/năm) và chiếm hơn 95% tổng lượng 129I trong đại dương cho đến năm 2000. Tỷ lệ đồng vị 129I/127I tự nhiên bị ảnh hưởng đáng kể từ các hoạt động do con người tạo ra. Tỷ lệ đồng vị 129I/127I ước tính trong môi trường biển được đánh giá với phân tích trầm tích biển là 1,5 · 10-12. Đối với môi trường đật liền và sinh quyển không tồn tại dữ liệu thống nhất về tỷ lệ này. Hoạt động hạt nhân của con người đã làm tăng tỷ lệ 129I/127I trong môi trường biển lên 10e-11 – 10e-10 và lên 10e-8 – 10e-5 e ở Biển Ailen, eo biển Anh, Biển Bắc và Biển Bắc Âu vốn chịu ảnh hưởng từ NFRP Châu Âu. Trong môi trường đất liền, tỷ lệ 129I/127I tăng lên 10e-9 –10e-7, thậm chí 10e-6−10e-4 ở các vùng lân cận các nhà máy tái chế nhiên liệu hạt nhân.
Phương pháp đánh dấu 129I
129I phân rã beta (Ebetamax = 154,4 keV), gamma (Egamma= 39,6 keV) và tia X (29−30 keV) thành 129Xe ổn định. Do đó, 129I có thể được đo bằng phép đo phổ gamma và tia X, thông qua phương pháp đếm beta (LSC). Một phương pháp khác để xác định 129I là phân tích kích hoạt nơtron (NAA) dựa trên kích hoạt nơtron 129I (n,gamma) 130I, được đo bằng phổ gamma (E= 536 keV (99%)). Phép đo phổ gamma-X trực tiếp (E= 39,6 keV; tia X, 29−30 keV) là một kỹ thuật NDT, nhanh và có thể được áp dụng cho các khu vực khác nhau. Kỹ thuật này được sử dụng để giám sát các mẫu môi trường thu thập trong vùng lân cận NFRP.
Việc sử dụng 129I làm chất đánh dấu nội tại đã được thảo luận ngay từ năm 1962. Tại thời điểm đó, đã có hai nhà máy tái chế hạt nhân, một cho mục đích quân sự ở Marcoule, Pháp (từ năm 1958) và một nhà máy làm nhiên liệu hạt nhân ở Fiveo, Vương quốc Anh (từ năm 1958). Để có thể sử dụng 129I làm chất đánh dấu môi trường, một số điều kiện nhất định phải được đáp ứng: (1) 129I chỉ theo dõi quá trình môi trường đơn lẻ với một thang thời gian xác định; (2) 129I phải cân bằng với 127I; (3) Các dạng hóa học chủ yếu của 129I và các đặc tính địa hóa của chúng phải được biết đến; (4) Nồng độ tương đối ổn định theo thời gian. Tỷ lệ 129I/127I tự nhiên đã thay đổi mạnh nhờ sự bổ sung liên tục từ các nguồn nhân tạo. Ủy ban Khoa học Liên hợp quốc về Ảnh hưởng của Bức xạ Nguyên tử (UNSCEAR, 2000) xác định các hạt nhân phóng xạ phân tán toàn cầu là 3H, 14C và 129I. Do thời gian bán hủy rất dài nên 129I là một trong những hạt nhân phóng xạ quan trọng nhất trong đánh giá phóng xạ dài hạn. 129I hiện diện trong môi trường với nồng độ thấp (ở dạng vết) nên sự gia tăng của nó trong một hệ sinh thái có thể được nhận ra ngay lập tức.
Sơ đồ đo 129I trong các mẫu môi trường / sinh học.
Các dòng hải lưu ở Đông Bắc Đại Tây Dương và Bắc Băng Dương từ lâu đã được nghiên cứu bằng cách sử dụng các hạt nhân phóng xạ như 137Cs, 134Cs, 90Sr, 125Sb và 99gTc bắt nguồn từ các nhà máy tái chế nhiên liệu hạt nhân đã qua sử dụng. Trong những năm gần đây, 129I đã trở nên quan trong hơn với tư cách là một chất đánh dấu hải dương học, do lượng phát tán tang đáng kể từ NFRP ở La Hague và Sellafield kể từ năm 1990.
Iốt tồn tại trong nước biển chủ yếu là iốt hòa tan, iốtua và một lượng nhỏ iốt hữu cơ. Thông số hóa học của 129I có thể được sử dụng để điều tra sự vận chuyển, phân tán và lưu thông của các khối nước đại dương – đặc biệt là ở ranh giới của hai hoặc nhiều khu vực biển. 129I được sử dụng trong các nghiên cứu địa hóa như một chất đánh dấu để xác định tuổi và sự di cư của nước muối. Hệ thống cô lập chứa thấp hơn hoặc gần với tỷ lệ 129I / 127I tiền hạt nhân ước tính là 1,5e-12. Để giải thích chính xác kết quả tính toán tuổi dựa trên 129I, người ta phải xem xét ảnh hưởng của khả năng sản xuất phân hạch và nồng độ ban đầu về tỷ lệ đồng vị. Tỷ lệ ước tính trước hạt nhân có thể bị xáo trộn dọc theo các rìa lục địa có tỷ lệ đồng vị thấp hơn do giải phóng chất lỏng mêtanrich với nồng độ iốt ổn định cao có nguồn gốc từ các nguồn hữu cơ cũ, nơi 129I bị phân rã một phần.
Lượng phát tán 129I trong khí quyển từ NFRP Châu Âu và Hanford cao hơn nhiều so với từ các vụ thử vũ khí hạt nhân và tai nạn Chernobyl. Phép đo 129I trong khí quyển và lượng mưa có thể được sử dụng để điều tra đường vận chuyển của 129I. Nhưng điều quan trọng cần lưu ý là 129I trong khí quyển và lượng mưa có thể bắt nguồn trực tiếp từ NFRP và từ sự bay hơi từ nước biển, môi trường đất.
Từ khóa: 129I; đánh dấu phóng xạ; đồng vị phóng xạ;
– CMD&DND –
